ng电子游戏新闻网讯(通讯员叶宇昕)高级氧化手艺以爆发具有强氧化能力的羟基自由基(·OH)为特点,,在高温高压、、电、、声、、光辐照、、催化剂等反映条件下,,可有用去除难降解有机污染物,,是水处理最有用的要领之一。然而,,氧化剂的本钱过高且需持续过量的投加,,导致高级氧化法无法应用于自然水体的原位处理。因此,,使用太阳能,,以水和空气中的氧气为质料合成过氧化氢绿色氧化剂,,有望推动高级氧化手艺在自然水体中的应用。然而,,现有的光催化合成过氧化氢要领受限于光生载流子的严重复合,,有机电子给体的加入或氧气的持续通入,,极大地限制了过氧化氢的原位光催化合成。

图1:光生载流子形成历程示意图
如图所示,,光生载流子的形成包括两个部分:质料吸收光形成激子(图1A,,历程1);;;激子战胜激子连系能形成光生载流子(图1A,,历程2),,同时要阻止激子和光生载流子的复合(图1A,,历程3和4)。ng电子游戏化学学院欧阳钢锋教授研究团队近年来针对怎样获得更多的光生载流子这一科学问题,,开展了较为系统性的研究:通过构建Z型异质结,,增进光生载流子的形成(图1A,,历程2,,Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2021, 118, e2103964118);;;使用具有电子贮存特征的分子构建电子供受体共轭聚合物光催化剂,,阻止激子疏散后的复合(图1A,,历程3,,Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2021, 118, e2115666118)。而在本研究中,,研究团队还通过对电子供体-桥连-电子受体共轭聚合物中的桥连方式举行优化,,实现了激子在室温下的自觉疏散(图1B,,历程2),,极大地提高了光生载流子的浓度,,实现了在自然水体中(包括江水和海水)过氧化氢的高效光催化合成。在自然水体中加入该新型光催化剂,,过氧化氢的产率在一天的太阳光照下(9:00 am 到4:00 pm)抵达9295-12042 μmol?g-1。该反映系统无需加入电子给体或持续通氧,,为高级氧化手艺在自然水体原位处理的应用涤讪了基础。
上述研究为设计新型有机光催化剂提供了新思绪,,实现了自然水体中高效过氧化氢光催化合成,,同时为情形光化学和水处理高级氧化手艺优化在情形治理中的现实工程应用提供理论支持。
上述研究效果以“Spontaneous exciton dissociation in organic photocatalyst under ambient conditions for highly efficient synthesis of hydrogen peroxide”为题,,揭晓在国际着名综合期刊《美国科学院院刊》(Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America)上。ng电子游戏化学学院硕士研究生闫慧杰为论文第一作者,,欧阳钢锋教授和叶宇昕博士后为该论文配合通讯作者。上述研究效果获得了国家自然科学基金重点项目、、广东省重点研发项目、、广东省自然科学基金和中国博士后基金的资助。
论文链接:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2202913119